- 巢湖生态系统邻苯二甲酸酯类的污染特征与风险评估
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学位论文室(309室)
图书馆公告留心塑化剂，选购顾安全
儿童用品中邻苯二甲酸酯类塑化剂含量仍较高，存在一定环境健康风险
日作者：刘晓星来源：中国环境网
　　中国环境报记者刘晓星
　　从婴幼儿洗护用品到童装，从小小的橡皮擦到儿童娱乐玩耍的地垫，用于塑料增塑和软化的塑化剂仍然无处不在。
　　邻苯二甲酸酯类物质（PAEs）是塑化剂的一种，加入到塑料树脂或弹性体等物质中可改进其加工性能，增加可塑性、柔韧性、拉伸性或膨胀性。它是一种全球性的有机污染物，是公认的环境激素。儿童处于生长发育的阶段，经常接触过多含有邻苯二甲酸酯的玩具，会对其生殖系统、免疫系统、消化系统造成危害。
　　近日，中国玩具和婴童用品协会发布了《儿童地垫安全要求》团体标准提纲，预计2018年4月发布实施。这一标准规定了塑化剂等多个指标，以规范儿童地垫的安全生产和使用。它将助推儿童用品中塑化剂的管控工作，保障儿童在活动玩耍时更加安全。
　　随着相应管控标准出台和检测技术升级，全民普及防范知识，安全购买儿童用品，以降低乃至消除塑化剂可能造成的环境与健康风险，成为了当务之急。
　　PAEs无处不在，亟需构建塑化剂质量监控体系
　　幼儿学爬学走时，家长总会购买各式各样的地垫，避免孩子受皮肉之伤。然而，多项检测表明，许多PVC地垫、塑胶玩具、童装、洗护用品等都含有PAEs。
　　科学研究表明，PAEs对人体的肝脏、生殖系统和内分泌系统存在一定危害性，部分邻苯二甲酸酯类物质甚至具有致癌性。而由于儿童代谢系统较为脆弱，较成人更易受到环境中有害物质的危害，尤其是会影响儿童的生殖系统发育。
　　另外，台大医院研究人员发现，婴幼儿如经常接触含PAEs类用品，将增加过敏和异位性皮肤炎疾病的风险。
　　在国家质检总局缺陷产品管理中心近期发布的儿童塑料玩具召回的信息中，不乏PAEs类物质含量超标的消费品，如儿童常用的“吱吱叫猪”、“沐浴小黄鸭”等。
　　婴幼儿洗护用品中PAEs使用情况同样令人堪忧。江西省药品检验检测研究院的科研人员最近对北京、上海、广州等城市的市售婴幼儿洗护用品进行了采样检测，结果显示，爽身粉、防蚊类和祛痱类这3类香料或香味剂量较高，而添加一定量的邻苯二甲酸酯类物质能够使产品香味固定且更浓郁。
　　我国童装中的邻苯二甲酸酯类塑化剂污染情况如何？华北电力大学环境科学与工程学院的一个研究团队，此前选择了21种常见品牌的童装，对其中16种PAEs塑化剂进行了测定，并应用美国国家环境保护局推荐的方法作了健康风险评估。评估结果显示，我国童装中PAEs污染较为普遍，16种PAEs塑化剂均有不同程度的检出，好在均未超出《婴幼儿及儿童纺织产品安全技术规范》规定的标准限值，即0.1%。
　　邻苯二甲酸酯类塑化剂无处不在，因此，亟待建立塑化剂质量监控体系，减少环境与健康风险。
　　近日，山东省泰州市卫生监督所对橡皮擦中PAEs塑化剂进行了调查，以购买样品的方式，在泰州市城区、农村、城乡结合部三大区域进行随机采样，全部样品委托国家精细化学品质量监督检验中心检测。结果显示，泰州市90.9%的学生橡皮擦中检出PAEs。
　　泰州市卫生监督所负责人指出，橡皮擦行业缺乏国家强制标准，相关安全卫生标准中并没有考虑PAEs的危害，未规定其指标及限量。
　　对此，沈阳大学环境学院李玉双副教授建议，应当建立以保障公共健康为核心的环境标准体系，加强食品、饮品、水和大气中PAEs监控；并形成监测体系，对文具、娱乐器具、保健用品中的有害因素进行监测和风险评估。
　　另一方面，降低PAEs的生产、使用与环境存在，开发和使用环保型的替代品。普通居民应尽量减少使用塑料制品或塑料包装产品，健康消费，避免长期大量食用和接触PAEs含量较高的产品。
　　检测技术研发加速，含量限制也应更严格
　　以PAEs为代表的塑化剂存在环境健康风险，因而，近年来，检测企业加速了相关检测的高新技术研发。
　　在日前举办的第17届北京分析测试学术报告会暨展览会上，日立仪器(上海)有限公司展示的一台用于PAEs筛选的热电离质谱仪，只需短短10分钟，就能完成产品中邻苯二甲酸酯类塑化剂的含量检测。同时，质检机构也开始加强对PAEs塑化剂的质量风险管控。
　　2015年，江苏省质量技术监督局委托江苏省产品质量监督检验研究院，对市售文具产品实施了质量风险监测。2016年，康贝(上海)有限公司根据《缺陷消费品召回管理办法》的要求，对检验出的PAEs塑化剂超过标准要求的靴鞋类产品采取全费退货的方式召回。
　　前不久，中国玩具和婴童用品协会发布了《儿童地垫安全要求》团体标准提纲，从甲酰胺、塑化剂、多环芳烃等多个指标，规范儿童地垫的安全生产和使用。
　　对此，中国玩具和婴童用品协会谢青主任表示，儿童用品应按照标准要求标注相应安全警示。检测技术日益先进，儿童用品PAEs含量限制也应更严格。
　　据了解，许多国家都已纷纷颁布法规，限制其在各种产品中的使用。欧盟、美国等国家和地区已明令禁止或限制在玩具和儿童护理用品中添加PAEs。其中，美国消费品安全委员会（CPSC）近日就确定了有关限制儿童用品中增塑剂使用的最终规则，增加了邻苯二甲酸二异丁酯（DIBP）等塑化剂的标准。
　　我国早在2007年1月便发布了《化妆品卫生规范》，将邻苯二甲酸酯类塑化剂列入化妆品禁用组分表中；2014年，国家质检总局、国家标准委员会批准发布了强制性玩具标准GB6675——2014，将邻苯二甲酸二丁酯（DBP)等6种塑化剂列为限用物质，限量要求与欧盟相同，但对于DIBP等塑化剂，国标和欧盟标准尚未设定限制。
　　专家观点
　　暨南大学环境学院郭英教授：
　　PAEs暴露程度可通过代谢产物分析
　　中国环境报：PAEs对居民健康带来了哪些健康风险？您的关于我国居民体内PAEs暴露的研究结论是什么？
　　郭英：PAEs作为典型的内分泌干扰物，目前比较关注的是它的内分泌干扰性。人群中研究较多的是暴露于PAEs带来的生殖系统，神经发育系统的危害。我国居民对PAEs的暴露处于世界中等水平，具有其特殊的指纹特征：对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）、二丁酯 (DBP) 和二异丁酯 (DIBP) 的暴露量要显著高于其他亚洲国家和北美。
　　中国环境报：PAEs主要通过哪些途径进入人体，从而带来健康风险？
　　郭英：一般污染物都是经由摄食、呼吸及皮肤渗透3个途径进入人体。一般来说，摄食是最主要的暴露途径。但对于小分子物质，如邻苯二甲酸二甲酯，其呼吸暴露的贡献也是不可忽视的。一些个人日常护理品中常见的PAEs，经由皮肤也会有部分摄入。另外，长期使用香水和指甲油的居民对PAEs的暴露也要高于一般人群。
　　中国环境报：对于构建PAEs环境与健康风险监控体系，您有哪些建议？
　　郭英：由于PAEs在人体内的代谢很快，大部分代谢物从尿液中排出体外。对尿液中代谢物进行监测，可以反映最近的暴露状态；大范围的监控，则可以抽取一定数量的人群进行尿液代谢产物分析。
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广东沿海海洋生物体中邻苯二甲酸酯残留及其健康风险评价研究
邻苯二甲酸酯（Phthalate esters，PAEs）由于其优越的综合性能，被广泛应用于各类塑料产品、纺织品、日用品和建筑材料等中，以作为塑料产品的增塑剂为主。随着塑料工业的发展，PAEs已成为环境中普遍存在的污染物。由于其在环境介质中的高检出率和高含量，以及对动物和人体健康的潜在危害，目前 PAEs污染已成为人们关注的焦点。广东省是我国塑料工业分布最广泛的城市，研究表明，该地区各环境介质普遍受到 PAEs的污染，且其含量远高于其他地区。为了解广东沿海海域生物受 PAEs污染状况，我们首先建立了海洋生物体中15种邻苯二甲酸酯的气相色谱-质谱分析方法。在此基础上，在广东、广西沿海及南沙群岛海域采集了85种类型生物（鱼、虾、贝类和蟹类等）共150个样品，对其中的PAEs进行定量分析。在对生物体内PAEs含量和组成分析的基础上，初步探讨了生物的生活习性、代谢转化和海域周边环境等对生物体内 PAEs含量和富集特征的影响，并对研究海域生物体内PAEs的人群健康风险进行了初步评价。主要结论如下：　　1.建立了超声提取，中性Al2O3填充柱净化，极性递增的有机溶剂顺次洗脱，气相色谱-质谱测定海洋生物组织中15种 PAEs的方法。对超声提取、柱层析净化和气相色谱-质谱仪分析条件进行了优化，结果表明，15种PAEs在质量浓度为0.05～1.0mg/L范围内线性关系良好，相关性系数（r）不低于0.9991；高、中、低3个加标水平的回收率范围为81％～123%，相对标准偏差均小于15%；方法的检测限（LOD）和定量下限（LOQ）范围分别为0.04～1.18μg/kg和0.20～4.00μg/kg。该方法具有操作简便、快速、准确、灵敏度高、重复性好等特点，是一套行之有效的生物样品中PAEs的检测方法。　　2.研究海域生物体中PAEs含量水平　　（1）沿海9个海域共采集生物样品107个，生物体中15种PAEs总含量范围为48.9μg/kg（深圳湾-鲬鱼）～2136μg/kg（大亚湾的长毛对虾），平均值和中值分别为311μg/kg和263μg/kg。PAEs在生物体内的富集具有物种依赖性。以平均值计，研究海域生物体中?15PAEs的平均值高低顺序为：大亚湾（1107μg/kg）>南澳岛（407μg/kg）>珠江口-万山群岛（398μg/kg）>博贺港（354μg/kg）>考洲洋（315μg/kg）>钦州湾（256μg/kg）>湛江港（219μg/kg）>大鹏湾（189μg/kg）>深圳湾（163μg/kg）。沿海不同海域的同类生物之间PAEs含量有一定的差异，某些海域之间的差异达到了统计学显著水平（P<0.05）。　　（2）南沙群岛海域共采集生物样品（除鲨鱼外）19个，Σ15PAEs含量范围为5.47～196μg/kg，平均值为78.4μg/kg。其中鱼类、甲壳类、贝类和头足类样品中?15PAE含量范围（平均值）分别为5.47～196μg/kg（84.4μg/kg）、64.5～84.0μg/kg（75.7μg/kg）、58.3μg/kg和23.6μg/kg。西沙-中沙-南沙生物体内PAEs含量比沿海海域生物体低1.4～16.7倍。　　（3）浅海长尾鲨组织样品中PAEs含量高于深海长尾鲨。其中，浅海长尾鲨组织样品中Σ15PAEs含量范围为69.4～212μg/kg，平均值为139μg/kg；深海长尾鲨（Ⅰ）组织样品中Σ15PAEs含量范围为 ND～297μg/kg，平均值为61.4μg/kg；深海长尾鲨(Ⅱ)组织样品中?15PAEs含量范围为9.26～165μg/kg，平均值为72.5μg/kg。PAEs在鲨鱼的不同组织中富集无明显规律，表明鲨鱼组织中PAEs含量与生物个体和组织特性有关。　　（4）PAEs在生物体内积累受生物体脂肪含量、代谢能力、栖息环境、所处的生长生殖周期和环境中PAEs浓度等因素的影响。　　（5）与其他水域水生生物相比，研究海域海洋生物体内PAEs污染处于中等偏下水平。　　3.研究海域生物体中PAEs的组分特征　　研究海域生物体中15种PAEs均有不同程度的检出。被测生物体样品中PAEs均以6种属于“优先污染物”的PAEs和DIBP占绝对优势，其中 DIBP、DBP与 DEHP之和占Σ15PAEs的比例最大，其范围为54.9%～99.6%。不同种类生物体中DIBP、DBP和DEHP的相对百分含量存在一些细微的差别，主要表现为DIBP、DBP和DEHP浓度顺序的变化。　　4.研究海域海洋生物体中PAEs残留对人体的健康风险　　研究海域生物体中DEHP对人体的致癌风险评价结果表明，生物体中DEHP对人体的致癌风险均小于美国环保署推荐的最大可接受风险水平（1×10-4），但在多数生物体中其致癌风险指数介于1×10-6～1×10-5之间，仍具有一定的潜在致癌风险，应对DEHP含量高的生物种类引起关注。所有生物体内 PAEs单组分对人体的非致癌风险均远小于1，总非致癌风险也小于1，其中 DEHP对总非致癌风险的贡献率最大。PAEs对成人的健康风险略大于儿童。根据所测样品，我们认为食用研究海域的水产品，其中残留的PAEs的人群健康风险较小。
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